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CH4-合成气在连续式步阶反应器上直接合成C2+含氧化合物的研究(最终版)

低温强吸附峰相重叠的肩峰,徐慧远等将这肩峰归属于在催化剂表面上高度分散的微晶颗粒或铜簇的还原峰。同时浸渍的催化剂上的还原峰峰面积最大且温度最高,这可能是因为间的相互作用促进了的还原,同时也是因相互作用导致还原温度高移。先后浸渍的催化剂和都出现了大颗粒的的还原峰,说明这两种浸渍方式不利于在催化剂中的分散。先浸渍后浸渍的催化剂中,出现了催化剂表面上高度分散的微晶颗粒或铜簇的还原峰,且钴物种的耗氢峰面积较大,说明这种浸渍方式有利于铜物种和钴物种的分散和高度分散的微晶颗粒或铜簇的形成。结合活性数据,说明先浸渍后浸渍的制备方式更有利于合成气转化反应。结论通过对不同浸渍顺序制备催化剂的研究,发现不同浸渍顺序制备方法对双金属催化剂的催化性能有定的影响,并得出以下结论先浸渍后浸渍的催化剂的催化性能最好,其含氧化合物的时空收率较高可达。先浸渍后浸渍的催化剂催化活性次之,同时浸渍的催化剂催化活性最差。浸渍顺序对催化剂酸性的影响较大,先浸渍后浸渍的方式有利于中强酸的产生,而同时浸渍的方式有利于强酸的形成。中强酸有利于合成气转化反应,而强酸阻碍了该反应的进行。浸渍顺序影响了的存在形态,先浸渍后浸渍的方式更有利于高度分散的微晶颗粒或铜簇的形成。第五章结论结论不同载体负载的双金属催化剂上含氧化合物的时空收率和选择性的高低顺序为,。适宜的中强酸量和酸强度有利于提高合成气转化合成含氧化合物催化剂的催化活性。担载在载体上的金属颗粒在高温还原后对载体产生适度的相互作用及载体对活性金属和的良好的分散性和还原性,提高了催化剂的催化活性。先浸渍后浸渍的催化剂的催化性能最好,其含氧化合物的时空收率较高可达。先浸渍后浸渍的催化剂催化活性次之,同时浸渍的催化剂催化活性最差。浸渍顺序对催化剂酸性的影响较大,先浸渍后浸渍的方式有利于中强酸的产生,而同时浸渍的方式有利于强酸的形成。中强酸有利于合成气转化反应,而强酸阻碍了该反应的进行。浸渍顺序影响了的存在形态,先浸渍后浸渍的方式更有利于高度分散的微晶颗粒或铜簇的形成。参考文献,,,章日光,黄伟,王宝俊,和合成乙酸中与•和•相互作用的理论计算,催化学报,黄伟,王晓红,建平等两步反应直接合成含氧化合物的研究催化学报,,,,,,,,丁荣刚,阎子峰,钱岭甲烷重整制合成气研究进展天然气化工,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,陈来元,徐竹生,张涛等甲烷在担载过渡金属氧化物上转化的初步研究天然气化工纪敏,周美娟催化剂上重整反应的研究分子催化,,,,,,卢海强结构的调变及其光催化性能研究太原中国科学院山西煤炭化学研究所,,陈慕华,秦晓静,储伟,洪景萍载体对钯基选择加氢催化剂性能的影响石油学报李翠清,魏军等不同载体负载的磷化钨催化剂加氢脱硫和降烯烃性能研究燃料化学学报韩长秀,林徐明,张宝贵载体对非晶态合金性质的影响化学学报李忠,郑华艳,谢克昌浆态床合成甲醇催化剂的表面性质催化学报李金林,完友军,张煜华,熊海峰不同载体负载的钴基费托合成催化剂的还原过程研究中南民族大学学报自然科学版黄颖连续式步阶反应器上直接合成乙酸催化剂的研究太原太原理工大学,项益智,吕井辉,卢春山等负载型钴钼金属氮化物的制备及其表面化学研究稀有金属材料与工程,闫宗兰,林瑞,罗孟飞,辛勤浸渍顺序对催化剂活性及脱附性能的影响催化学报,刘阔,张万生,王军虎等穆斯堡尔谱研究催化剂用于选择氧化反应英文催化学报,,赵福真,曾鹏晖,张广宏等催化剂的结构特征及其催化甲苯燃烧性能催化学报,,徐慧远,储伟,周俊加氢合成低碳醇用催化剂的反应性能研究工业催化致谢时间如白驹过隙,转眼间三年的研究生生活已经接近尾声。在论文付梓之时,借此机会对所有指导帮助过我的师长亲人同学朋友表达我最真挚的谢意,感谢我的母校和煤化工研究所给了我个宽阔的学习平台,让我不断汲取知识,充实和提高自己,师恩永难忘,特别感谢我的导师左志军副教授,在学术上,他活跃的学术思想,严谨的治学作风,渊博的专业知识,无不使我受益匪浅,他教会了我许多理论知识实验研究方法以及结果与数据的处理分析方法。生活中,他儒雅的学者风范,宽容的处世态度,对学生的关怀备至,都给我留下了深刻的影响,成为我学习的典范。在毕业论文的写作过程中,从论文定题到写作定稿,倾注了左老师大量的心血。我深以能成为黄老师的学生而感到骄傲和自豪,恩情涓涓,在此再次表达我深深的敬意和感谢,感谢彭芬师姐和本课题组所有老师在课题研究等方面给与我的指导和帮助。感谢所有的老师,是他们的教导,使我的知识结构更加完善,思维更加广阔,专业素质和个人修养得到了更大提高。特别感谢我的同学李松健李晋呼岩在我的研究过程和论文完成过程中给我的帮助和建议,感谢所有的同学和朋友们,你们是我人生中最宝贵的财富,在毕业之际,我衷心地祝愿同学和朋友们在以后的人生道路上越走越宽广。感谢研究生彭芬师姐对本论文中的实验数据所做的补充性工作,特别感谢我的家人对我的支持和关爱,他们是我多年来求学路上的坚强后盾,是我人生路上的避风港和指路灯,他们对我无私的爱与照顾是我不断前进的动力。最后真诚祝愿我的母校和煤化工研究所日新月异,我的老师们工作顺利,我的同学们明天更加美好,,ǎ徐慧珍,王利盛,过中儒在及其单金属催化剂上的吸附型式催化学报,,,阎子峰,薛锦珍,沈师孔等催化剂上甲烷直接羰基化反应化学物理学报,,,,,,徐柏庆催化剂上合成气选择步生成乙酸高等学校化学学报陈维苗,丁云杰,江大好等改善基催化剂上加氢生成含氧化物性能的本质及途径催化学报,,

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